Der „Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator“ (LACIS) wurde in verschiedenen Studien zur Untersuchung des hygroskopischen Wachstums- und Aktivierungsverhaltens unterschiedlicher Arten von Aerosolpartikeln eingesetzt. LACIS erlaubt die Messung von des hygroskopischen Partikelwachstums bei sehr hohen relativen Feuchten (RH > 99%) und der Aktivierung von Wolkentropfen mit ein und demselben Instrument. Damit wurde es möglich die Verbindung zwischen hygroskopischem Wachstum und Tropfenaktivierung zu betrachten und zu testen, in wie weit die beiden Prozesse konsistent, z.B. unter Verwendung der Köhler-Theorie, beschrieben werden können. Zukünftige Anwendungen werden diese Untersuchung in den Bereich niedrigerer Temperaturen, d.h. unterhalb des Schmelzpunktes von Eis, ausdehnen.

Skizze von LACIS (Quelle: Heike Wex)

Skizze von LACIS (Quelle: Heike Wex)

Die schematische Darstellung zeigt LACIS in der 1m-langen Version, welche für die Untersuchungen zum hygroskopischen Wachstum und zur Tropfenaktivierung eingesetzt wurde. Eine detaillierte Beschreibung von LACIS kann hier gefunden werden.

Im Folgenden eine kurze Übersicht über die im Rahmen unserer Untersuchungen gewonnenen Ergebnisse und Erkenntnisse:

  • Die Aktivierung von Tropfen wurde im Rahmen einer Vergleichsstudie mit verschiedenen Geräten untersucht. Neben LACIS kamen ein Cloud Condensation Nucleus Counter (CCNC) der Firma DMT und zwei Typ-Wyoming-CCNCs zum Einsatz. Unterschiedlich beschichtete Rußpartikel wurden betrachtet und es wurde festgestellt, dass die unterschiedlichen Geräte im Rahmen der Messgenauigkeit überein stimmten (Henning et al. (2010), Snider et al. (2010), Stratmann et al. (2010)).
  • Partikel aus verschiedenen Seewasserproben (einige ohne organisches Material, andere beinhalteten Algen-Extrakte) wurden hinsichtlich ihres hygroskopischen Wachstums und Aktivierungsverhaltens untersucht. Beide Prozesse konnten, unabhängig von der Lösungskonzentration im Tropfen, über einen einzigen Hygroskopizitätsparameter beschrieben werden. (Niedermeier et al. (2008), Wex et al. (2010)).
  • Aus unterschiedlichen atmosphärischen Filterproben wurde HULIS (HUmic LIke Substances) extrahiert. Partikel wurden über Zerstäubung wässriger Lösungen des extrahierten HULIS erzeugt. Hygroskopisches Wachstums und Aktivierung dieser HULIS-Partikel konnten unter Verwendung der Köhlertheorie mit einem einzigen konstanten Hygroskopizitätsparameter sowie einer konzentrationsabhängigen Oberflächenspannung beschrieben werden (Wex et al. (2007), Ziese et al. (2008)). Unterschiedliche Proben von verschiedenen Probenameorten zeigten sehr ähnliche hygroskopische Eigenschaften. Es wurde auch gezeigt, dass bereits kleinste anorganische Verunreinigungen in den HULIS-Extrakten (bedingt durch unterschiedliche Extraktionprotokolle) die Ergebnisse beeinflussen. Dieser Umstand könnte die Erklärung für die in voran gegangenen Untersuchungen gefundenen von einander abweichenden Ergebnisse sein (Kristensen et al. (2012)).
  • SOA (Secondary Organic Aerosol) Partikel wurden über Ozonolyse von α-Pinen im Labor hergestellt. Das hygroskopische Wachstum und die Aktivierung dieser Partikel konnten konsistent unter Verwendung der Köhler-Theorie beschrieben werden, wenn eine Reduzierung der Oberflächenspannung (auf ungefähr 55 mN/m), zusammen mit einer signifikanten Änderung (Faktor 5 im RH-Bereich zwischen 90% und 99.6%) der Hygroskopizität mit der Lösungskonzentration, angenommen wurden. Dies wies auf sich ändernde Nichtidealitäten oder das Vorhandensein von schwerlöslichen Substanzen hin  (Wex et al. (2009), Petters et al. (2009)). Diese Ergebnisse führten zur Auflösung eines scheinbaren Widerspruchs, nämlich der beobachteten guten Aktivierbarkeit von SOA-Partikeln bei gleichzeitig geringem hygroskopischen Wachstum.
  • Der Massenakkomodationskoeffizient von Wasserdampf auf flüssigem Wasser wurde bestimmt über die Betrachtung der Aktivierung und des Wachstums von auf NaCl-Partikeln gewachsenen Tropfen. Die gefundenen Werte für den Akkomodationskoeffizienten bewegten sich im Bereich zwischen 0,3 und 1.0 (Voigtländer et al. (2007)).
  • LACIS erlaubt die Untersuchung des hygroskopischen Wachstums von Aerosolpartikeln auch bei sehr hohen relative Feuchten (RH > 99 %). Daher konnte das Deliqueszensverhalten von schwerlöslicher Bernsteinsäure untersucht und für 200nm Partikel die Deliqueszenzfeuchte zu 99% (+/-0.2%) (Wex et al. (2007)) bestimmt werden. 

Literatur:

Henning et al. (2010), Soluble mass, hygroscopic growth and droplet activation of coated soot particles during LExNo, J. Geophys. Res., 115(D11206), doi:10.1029/2009JD012626.

Kristensen et al. (2012), Hygroscopic growth and CCN activity of HULIS from different environments, J. Geophys. Res., 117(22), doi:10.1029/2012JD018249.

Niedermeier et al. (2008), LACIS-measurements and parameterization of sea-salt particle hygroscopic growth and activation, Atmos. Chem. Phys., 8, 579–590.

Petters et al. (2009), Towards closing the gap between hygroscopic growth and activation for secondary organic aerosol - Part 2: Theoretical approaches, Atmos. Chem. Phys., 9, 3999-4009.

Snider et al. (2010), Intercomparison of CCN and hygroscopic fraction measurements: Coated-soot particles investigated during LExNo, J. Geophys. Res., 115(D11205), doi:10.1029/2009JD012618.

Stratmann et al. (2010), Examination of laboratory-generated coated soot particles: An overview over the LExNo campaign, J. Geophys. Res., 115(D11203), doi:10.1029/2009JD012628.

Voigtländer et al. (2007), Mass accommodation coefficient of water: a combined computational fluid dynamics and experimental data analysis, J. Geophys. Res., 112(D20208), doi:10.1029/2007JD008604.

Wex et al. (2007a), Hygroscopic growth and measured and modeled critical super-saturations of an atmospheric HULIS sample, Geophys. Res. Lett., 34(L02818), doi:10.1029/2006GL028260.

Wex et al. (2007b), Deliquescence and hygroscopic growth of succinic acid particles measured with LACIS, Geophys. Res. Lett., 34(L17810), doi:10.1029/ 2007GL030185.

Wex et al. (2009), Towards closing the gap between hygroscopic growth and activation for secondary organic aerosol: Part 1 - Evidence from measurements, Atmos. Chem. Phys., 9, 3987-3997.

Wex et al. (2010), The influence of algal exudate on the hygroscopicity of sea spray particles, Advances in Meteorology, 2010, 365131, doi:10.1155/2010/365131.

Ziese et al. (2008), Hygroscopic growth and activation of HULIS particles: experimental data and a new iterative parameterization scheme for complex aerosol particles, Atmos. Chem. Phys., 8, 1855-1866.